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單分散活性位注入協同磷化物實現高效催化堿性水分解制氫
 發布時間:2020-02-03  大?。骸?A class="fontzoom" href="javascript:doZoom(20)">大


氫能作為地球上最清潔的能源,是未來能源結構中最為重要的一部分。電催化分解水制氫被認為是一種較有前景的方式去獲得氫氣。迄今為止,已有很多報道的電催化劑在酸性介質中表現出了優異的電解水表現,但是對能夠在堿性條件下實現高活性的,低成本的電催化劑的開發仍然面臨挑戰。主要原因之一是水解離步的高能壘,其使得反應的整體效率較低。另外,為了實現較高效的氫分子的析出,水解離后所產生的吸附氫還需具備較合適的脫附過程。近年來,催化電子結構調控被認為是一類較有效果的策略去提升其電催化活性。例如,氮或錳摻雜的二硫化鈷可以優化活性位點對氫吸附的自由能。另外,主觀上去引入析氫活性位到某些載體上也是一種可行的策略,只是報道較少。近年來,向合適的載體上注入高密度的單原子位點來同時實現較高的原子利用率(尤其對于貴金屬)和較優的催化性質備受研究者關注,但是要同時實現高密度負載和單原子分散仍然面臨巨大挑戰。

近期,國家同步輻射實驗室宋禮教授課題組從材料設計和可控合成出發,報道了以單分散釕(Ru)位點摻雜磷化鎳(Ni5P4)催化劑來實現高效的堿性水分解制氫。相關結果發表于國際著名期刊Adv. Mater. (DOI: 10.1002/adma.201906972),論文共同第一作者是博士研究生何群、博士后江宏亮和昆明理工大學博士研究生田冬。


圖:單原子Ru摻雜的Ni5P4電催化劑的設計合成與結構解析

該研究通過金屬空位輔助合成策略成功實現了單原子分散的Ru位點摻雜的Ni5P4催化劑。電催化性能測試表明Ni5P4-Ru催化劑可以實現較高效的催化活性,具備35mV的啟動電位,在123mV過電位下可以實現10 mAcm-2的電流密度。長時間的循環測試表明催化劑具備較好的穩定性(約5天)。通過將催化劑負載到大的集流體上(碳紙),其整體的催化活性得到了進一步的提升,最終實現了54mV的過電位,接近商用Pt/C的活性。同步輻射X-ray譜學分析和DFT計算表明,摻雜導致的局域結構極化可以帶來富電子的Ru位點,從而優化了水的解離過程。與此同時,單原子Ru的摻雜給電催化劑的氫脫附過程也帶來了積極的促進作用。這些研究結果說明,合理的結構調控與活性位點注入的結合可以為設計高效的電催化劑提供巨大潛力。

該工作得到了科技部重點研發計劃、國家基金委大科學裝置聯合重點和中意國際合作項目、中科院重點前沿和國際伙伴計劃項目等資助。


文章鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.201906972




 

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