? 我室在甲醇制烴機理研究中取得進展 甘肃快3走势图200期|甘肃快3 200期走势图
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我室在甲醇制烴機理研究中取得進展
 發布時間:2020-01-17  大?。骸?A class="fontzoom" href="javascript:doZoom(20)">大

近日,中國科學技術大學國家同步輻射實驗室潘洋研究員課題組在甲醇制烴(MTH)機理研究中取得重要進展,相關研究成果以“Formation and Fate of Formaldehyde in the Methanol-To-Hydrocarbons Reaction: An In Situ Synchrotron Radiation Photoionization Mass Spectrometry Study”為題,2020年1月14號在線發表在著名化學類期刊Angewandte Chemie International Edition(DOI: 10.1002/anie.201914953)。

我國煤炭儲量豐富,發展煤替代油的戰略對我國的經濟發展、能源安全和生態環境具有重要意義。甲醇制烴(MTH)是煤化工產業重要技術路線之一,也是我國實現非石油路線制取低碳烯烴或芳烴等化工基礎原料的關鍵環節,目前已成功應用于工業化生產中。MTH工業經濟性的提升主要依賴于催化劑的改進和過程技術的優化,而催化劑的改進需要對MTH反應體系有更深入的認識,因此國內外研究人員對MTH反應機理展開了詳細的研究。

在MTH反應過程進行中,催化劑會發生嚴重積碳,導致催化劑轉化率降低,失去活性。在之前的研究中,人們認為是MTH反應產生的烯烴之間發生氫轉移反應生成芳烴,進而生成積碳前驅體,并最終形成積碳。最近的研究表明,導致積碳的氫轉移反應可能是由反應物甲醇誘發的,甲醇在與催化劑反應生成失活中間體——甲醛,甲醛會進一步引發氫轉移的發生,從而生成芳烴和積碳前驅體。在MTH反應中甲醛是一種活潑的反應中間體,很容易發生二次反應而被轉化成后續產物,因而在反應過程中甲醛的平衡濃度極低。傳統GC方法對甲醛信號響應不夠,因而很難捕捉到MTH反應過程中的甲醛。先前的研究者多是通過間接方法探究MTH中甲醛的作用,導致對MTH反應中甲醛機理的認識不夠全面或模糊不清,限制了人們對MTH反應失活機理的準確認識。

潘洋課題組研發了原位低壓催化反應器結合同步輻射光電離飛行時間質譜的實驗裝置,可實現MTH反應產物的原位、快速質譜探測及定性和定量。該裝置對甲醛有很好的信號響應,反應器提供的低壓環境還可以避免甲醛發生二次反應,從而可以觀察和揭示MTH反應及相應的失活機理。該工作研究了使用催化劑HSAPO-34和HZSM-5時,MTH完整反應過程中(誘導期、穩定期和失活期)甲醛以及其他產物實時的產量變化(圖2)。實驗結果發現甲醛和甲烷有類似的形成趨勢,產量上也有緊密的聯系,表明甲醛主要產生于甲醇在酸性位點上發生的歧化反應。將催化劑與Y2O3進行機械混合,可以發現反應產生的甲醛被消除,進而影響了MTH反應中烯烴到芳烴和芳烴到積碳的氫轉移過程。同時實驗還發現了甲醛產量的變化會影響到MTH反應中芳烴循環的貢獻和乙烯的產量,從而進一步證實了乙烯的形成主要來源于烴池中的芳烴循環。這些研究成果更加明確了MTH反應中甲醛的形成和演化機理,將有助于新型催化劑的設計和改良。

該論文第一作者是文武博士生,通訊作者是潘洋研究員和楊玖重工程師。該研究得到了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金和中科院合肥大科學中心項目的支持。

 論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.201914953


 

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