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Co和Ni共存的單原子催化劑實現CO2電催化制合成氣
 發布時間:2019-12-20  大?。骸?A class="fontzoom" href="javascript:doZoom(20)">大


傳統化石燃料在使用過程中會大量釋放二氧化碳,因此給當前氣候環境帶來了很多極大的問題,包括如溫室效應加劇,海水持續酸化等。近年來,科研人員正積極努力地探索實現二氧化碳減排或固定的方法和途徑有效方法,包括目前被認為較有應用前景的化學催化二氧化碳固定,電/光催化二氧化碳還原等。其中,電催化CO2還原因為其催化效率高,反應條件溫和,可高效利用其他清潔能源,被認為是一類較有應用前景的減碳技術。,而其中電催化CO2轉化為CO為具有最高效率的反應之一。當前,CO作為一類重要的化工原料氣(合成氣的重要組分)已經被廣泛利用于各類熱催化反應中,包括費托反應,醇合成等。但是,目當前工業上主要利用的合成氣來自于煤氣化,天然氣蒸汽轉化等,其能量消耗和成本較高。因此,電催化CO2還原或可成為另一種具有較好前景的合成氣制備技術。但是,目前,大部分已報道的電催化劑都以追求高選擇性催化二氧化碳轉化為一氧化碳為主,對于直接電催化產合成氣卻鮮有報道。這可能是因為直接得到合成氣需要同時考慮以下問題:

一、催化劑對二氧化碳還原和水還原這兩個反應的效率問題,只有合適的效率差異才能夠實現具備較合理比例的合成氣。合成氣的比例對實際應用中熱催化反應的選擇性至關重要。

二、在電催化過程中,二氧化碳還原和水還原反應具備競爭關系,因此,要想同時保持兩個反應的活性,又能夠同時實現比例可調的合成氣具有一定的挑戰性。

近期中國科學技術大學同步輻射實驗室宋禮教授課題組與哥倫比亞大學陳經廣教授以及佛羅里達農工大學Shyam Kattel教授合作,以氮摻雜的碳為載體負載了同時含有CoNi的單原子催化劑,并應用于二氧化碳電還原反應來高效制備合成氣。相關結果發表于國際著名期刊Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/ange.201912719), 論文共同第一作者為博士研究生何群、博士后劉道彬和博士后Ji Hoon Lee。

該研究通過高溫熱解的方法制備了氮摻雜碳負載的CoNi共存的單原子催化劑。具體的電化學測試表明:在不同的應用電勢下,鈷/鎳雙金屬位點單原子電催化劑可以實現較高的電流密度(在-1.0 V的電勢下,實現電流密度>74 mA cm-2,更重要的是,這類催化劑可以實現一個較寬的合成氣比例范圍(一氧化碳/氫氣,0.23-2.26),適用典型的熱催化反應中反應物的需求。結合同步輻射吸收譜及材料表征數據,DFT計算結果揭示了CoNi單原子催化劑上分別產生H2CO的關鍵中間產物。這些研究發現為非貴金屬CO2RR催化劑高效制得寬H2/CO比例合成氣提供了非常有用的實例。

以上研究工作得到了科技部重點研發計劃項目以及國家留學基金管理委員會的資助。



 

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