? 中國科大在多參量復合氧化物量子功能材料的電催化析氧應用研究上取得進展 甘肃快3走势图200期|甘肃快3 200期走势图
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中國科大在多參量復合氧化物量子功能材料的電催化析氧應用研究上取得進展
 發布時間:2019-04-09  大小:【

電催化水分解可以生產高純度的化學燃料(氫氣)來替代化石燃料,是目前最具應用前景的高效清潔新能源技術,但其效率受制于動力學緩慢的析氧半反應過程(OER)。OER不僅涉及四個連續的質子耦合的電荷轉移轉移,還包括從單線態的反應物OH- / H2O到三重態的產物O2的自旋態的轉變。因此,對OER催化劑材料內部電荷-自旋等本征物理參量的研究是提高OER能量轉換效率的關鍵。  

過渡金屬復雜化合物,包括鈣鈦礦,尖晶石,層狀鈣鈦礦等結構,不僅地殼含量高、結構穩定、析氧效率高,而且結構、組分以及性能可大幅調節,是很有前途的非貴金屬電催化劑。層狀鈣鈦礦氧化物結構,具有電荷-自旋-軌道-晶格等多種物理參量之間的耦合,具有豐富的物理化學性質,及潛在的可調節性和拓展性。近八年來陸亞林課題組通過原子層間嵌入技術,成功將該材料體系拓展到室溫下具有鐵電-鐵磁(軌道-自旋)等多參量共存領域,在國際上率先報道了具有室溫以上磁電耦合、室溫磁交換偏置、液氮溫區鐵磁絕緣等單相新材料,創制了一個獨具特色的復合多參量材料體系。在此基礎上,該團隊將多參量復合的概念應用在能源材料性能的調控上,包括光催化和電催化。課題組的傅正平副教授與澳大利亞臥龍崗大學的程振翔教授合作,首先利用中自旋態的Co離子替代層狀鈣鈦礦中的高自旋Fe離子,調節了材料的電子及自旋結構尤其是eg軌道電子數量, 增強了催化劑的電子電導和對反應基團的吸附能力,大大提高了材料的OER性能(J. Am. Chem. Soc., 2019, 141 (7), pp 3121–3128, DOI: 10.1021/jacs.8b12299)。

  

圖:通過調節材料的電子及自旋結構來提高OER性能

  

最近,他們又首次研究了多參量復合氧化物量子功能材料中鐵電極化和自旋協同作用對OER活性的影響。他們在鐵電基體上原位生長了高自旋態的第二相,同時采用了電暈極化技術對電極化進行取向,對表面進行修飾。在自旋結構調控及電暈極化技術的雙重作用下,產生10 mA/cm2的電流密度所需的過電勢為320 mVTafel斜率為34mV/dec,可與商業化的貴金屬OER電催化劑IrO2相比擬。同時,研究人員還利用國家同步輻射實驗室XMCD線站對催化劑的元素價態進行了分析,揭示了其性能機制。該工作為提高材料OER性能提供了新的調控自由度,文章以“Enhancing oxygen evolution efficiency of multiferroic oxides by spintronic and ferroelectric polarization regulation”為題在線發表在Nature Communication上(Nat. Comm. 2019, 10, 1409, DOI:10.1038/s41467-019-09191-0),陸亞林教授、傅正平副教授、程振翔教授為共同通訊作者,文章第一作者為李曉寧博士。

圖:多參量協同調控增強OER性能示意

  

這項工作得到國家自然科學基金資助、國家重點研發計劃和中國科學院重大科技基礎設施開放研究項目的資助。

 

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