? 原位X射線吸收譜應用于探測電催化劑的動態工作機制取得新進展 甘肃快3走势图200期|甘肃快3 200期走势图
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原位X射線吸收譜應用于探測電催化劑的動態工作機制取得新進展
 發布時間:2019-03-05  大小:【

電催化的析氧反應在電化學催化的清潔能源轉換技術中扮演著極為重要的角色。在電化學析氧過程中,在高的陽極氧化電位作用下,所應用的催化劑普遍經歷結構的自重構,這為鑒別真實活性位點和理解能量轉換機制造成了很大的困難和挑戰。近期,中國科學技術大學國家同步輻射實驗室的宋禮課題組發展了適用于電化學原位檢測的同步輻射X射線吸收譜裝置和在線檢測技術,結合理論計算,精確鑒別出鈷基催化劑在電催化析氧反應過程中催化劑的動態演化過程和活性位點的真實結構。相關工作發表在國際頂尖期刊Advanced Materials2019, 1805127)上。

  

  

課題組前期的系列研究表明,析氧催化劑的自重構行為和真實活性位點的結構與預催化劑的局域結構密切相關(ACS Energy Lett., 2018, 3, 861-868; ACS Energy Lett., 2018, 3, 1373-1380; Adv. Mater., 2018, 1707522; Acc. Chem. Res., 2018, 51, 2968)。因此,探明在工作狀態下催化材料的表界面原子和電子的動態變化過程以及能量轉化機制具有重要意義。針對這個科學問題,課題組通過理性設計策略,成功構筑了一種具有完全結構自重構能力的新型鈷基催化劑-Co2(OH)3Cl。電化學測試結果發現,所制備的催化劑在初期的循環伏安活化過程中,電化學的比表面積持續增大,展示了逐漸提升的催化性能。基于上海光源(BL14W1線站),課題組設計開發了在線電化學測試裝置,并結合球差電鏡觀測,揭示了Co2(OH)3Cl在反應過程中發生結構自重構,從而轉變為具有高催化活性的不飽和配位羥基氧化鈷(CoOOH)。進一步的吸收譜數據擬合證實了活性相CoOOH具有大量的Co-O懸健,從而在析氧反應中表現出更低的過電位。論文第一作者為國家同步輻射實驗室江宏亮博士、何群博士研究生和合肥微尺度物質科學國家研究中心李喜玉博士。

  

以上研究工作得到了科技部重點研發計劃和青年973計劃、國家自然科學基金、中組部青年千人計劃、中科院百人計劃、合肥大科學中心、納米科學卓越中心、南開大學先進能源材料化學教育部重點實驗室等項目和機構的資助。

 

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